Er gründete 1996 die Mouratoglou Tennis Academy in der Nähe von Paris (später zog er in den Stadtrand von Nizza um) und hat viele aufstrebende Spieler trainiert, darunter Marcos Baghdatis (den er 2006 im Finale der Australian Open trainierte), Julia Vakuenko, Anastasia Pavlyuchenkova, Aravane Rezaï, Jérémy Chardy, Laura Robson, Yanina Wickmayer und Grigor Dimitrov.

Mouratoglou begann 1999, den ATP-Spieler Marcos Baghdatis zu coachen, als Mouratoglou ihn im Oktober 1999 auf einwöchige Basis zu seiner Tennisakademie einlud., Baghdatis war laut Mouratoglou „überhaupt kein Athlet“, aber innerhalb von sieben Jahren wurde er Junior World No. 1, gewann 2003 den Australian Open Boys‘ Title, erreichte 2006 das Finale desselben Turniers und erreichte die Top Ten der Welt.

Im Juli 2007 begann er Anastasia Pavlyuchenkova zu coachen. Innerhalb von zwei Jahren erreichte Pavlyuchenkova die Top 30 der Welt und hat seitdem zwei Grand-Slam-Viertelfinale erreicht und einen karrierehohen Rang der Weltnummer 13 erreicht. Sie beendeten ihre Vereinigung im August 2009 und Mouratoglou wechselte sowohl zu Aravane Rezaï als auch zu Yanina Wickmayer., Rezaï genoss eine erfolgreiche Saison 2010, stieg in die Top 20 der Welt ein und gewann das Premier Event in Madrid, während Wickmayer im April 2010 einen karrierehohen Rang der Weltnummer 12 erreichte. Mouratoglou hörte im August 2010 und April 2012 auf, mit Rezaï und Wickmayer zusammenzuarbeiten.

Im Dezember 2010 begann Mouratoglou, Laura Robson zu coachen, die zu dieser Zeit die Nummer 217 der Welt war und immer noch Schwierigkeiten hatte, in die Senior Tour einzubrechen., Sie arbeiteten sechs Monate zusammen, bevor sie sich kurz vor Wimbledon 2011 trennten, als Robson immer noch Schwierigkeiten hatte, auf der WTA-Tour Fortschritte zu erzielen, nachdem er weiter auf die Weltnummer 257 abgerutscht war. Während dieser Zeit trainierte Mouratoglou auch Jérémy Chardy innerhalb seiner Akademie.

Im März 2012 begann Mouratoglou, Grigor Dimitrov zu coachen und führte ihn zurück in die Top 100 der Welt, nachdem er zu Beginn auf Platz 102 gefallen war. Diese Vereinigung endete im September dieses Jahres und Mouratoglou wechselte zu seinem jetzigen Job und trainierte ausschließlich Serena Williams.,

Als Mouratoglou Williams trainierte, hatte sie gerade ihre erste Niederlage in der Eröffnungsrunde bei der Auslosung eines Grand-Slam-Turniers erlitten und in der ersten Runde der French Open 2012 verloren. Seitdem hat Mouratoglou Williams zu ihrem fünften, sechsten und siebten Wimbledon-Titel, der olympischen Goldmedaille, ihrem vierten, fünften und sechsten US Open-Titel, ihrem zweiten und dritten French Open-Titel, drei aufeinanderfolgenden Jahresendmeistertiteln geführt, ihr sechster und siebter Australian Open-Titel und hob sie zurück zur Weltnummer 1 in der WTA-Rangliste.,

Im Jahr 2018 begann Stefanos Tsitsipas in seinen Tennisakademien zu trainieren und wurde von Patrick Mouratoglou und seinem Vater Apostolos Tsitsipas trainiert.