carrera como educadora
después de graduarse del Moody Bible Institute, Mary deseaba convertirse en misionera en África. Sin embargo, le dijeron que a los afroamericanos no se les permitía tomar posiciones como esa. Se convirtió en instructora en la Escuela Presbiteriana de la misión en Mayesville en 1896 y más tarde en el Instituto Haines en Augusta, Georgia, en 1896 y 1897., Mientras trabajaba en el Kindell Institute en Sumpter, Carolina del Sur, en 1897 y 1898, conoció a Albertus Bethune, con quien más tarde se casó y tuvo un hijo. Su devoción a la educación de los niños afroamericanos causó problemas con el matrimonio, sin embargo, y la pareja finalmente se separó.
en 1904 la construcción del Ferrocarril De La Costa Este de Florida trajo a cientos de afroamericanos a la zona en busca de trabajo. Bethune vio la necesidad de Educación para mejorar las vidas de estas personas., Comenzó su carrera como educadora en serio cuando alquiló una casa de dos pisos en Daytona Beach, Florida, y comenzó la difícil tarea de establecer una escuela para niñas afroamericanas. Así, en una época en la que la mayoría de los niños afroamericanos recibían poca o ninguna educación, la escuela literaria e Industrial de Daytona para la formación de niñas negras se inició en octubre de 1904, con seis alumnos (cinco niñas y su propio hijo). No había Equipo: se usaban cajas para escritorios, el carbón tomaba el lugar de los lápices y la tinta provenía de bayas trituradas.,
Al principio Bethune hizo todo por sí misma: enseñar, tareas administrativas, manejar el dinero y mantener la escuela limpia. También buscó en los vertederos de basura artículos que la escuela pudiera restaurar y usar, como muebles y piezas de madera. Más tarde fue capaz de asegurar un personal, muchos de los cuales trabajaron lealmente para ella durante muchos años. Para ayudar a pagar la expansión de la escuela, Bethune y sus alumnos hornearon pasteles e hicieron helados para vender a los trabajadores de la construcción cercanos. Además de sus clases regulares, Bethune organizó clases para los hijos de los trabajadores de trementina., De esta manera satisfizo su deseo de servir como misionera.
a medida que la escuela de Daytona crecía, necesitaba más dinero para funcionar con éxito. Bethune comenzó a buscar donaciones de cualquier lugar que pudiera. En 1912 interesó a James M. Gamble de la Procter and Gamble Company de Cincinnati, Ohio, quien contribuyó a la escuela y sirvió como presidente de su Junta Directiva hasta su muerte. En 1923 la Escuela Para Niñas De Bethune se fusionó con el Instituto Cookman de Jacksonville, Florida, una escuela para niños., La nueva escuela se conoció como Bethune-Cookman Collegiate Institute, pronto rebautizado Bethune-Cookman College. Bethune sirvió como presidenta del colegio hasta su jubilación en 1942. Permaneció como fideicomisaria del colegio hasta el final de su vida. En 1955 el colegio tenía una facultad (profesores y personal administrativo) de ciento y una inscripción de estudiantes de más de mil.