kariera jako pedagog
Po ukończeniu Moody Bible Institute, Mary chciała zostać misjonarką w Afryce. Jednak powiedziano jej, że Afroamerykanie nie mogą zajmować takich pozycji. W 1896 została instruktorką w Presbyterian Mission School w Mayesville, a następnie w Haines Institute w Augusta w stanie Georgia, w latach 1896 i 1897., Podczas pracy w Kindell Institute w Sumpter w Karolinie Południowej w latach 1897 i 1898 poznała Albertusa Bethune ' a, z którym później wyszła za mąż i miała syna. Jej zaangażowanie w edukację dzieci afroamerykańskich spowodowało jednak problemy z małżeństwem i para ostatecznie się rozstała.
w 1904 roku budowa Florida East Coast Railroad sprowadziła setki Afroamerykanów w poszukiwaniu pracy. Bethune dostrzegła potrzebę edukacji, aby poprawić życie tych ludzi., Swoją karierę jako pedagog rozpoczęła w earnest, kiedy wynajęła dwupiętrowy dom w Daytona Beach na Florydzie i rozpoczęła trudne zadanie założenia szkoły dla afroamerykańskich dziewcząt. Tak więc, w czasach, gdy większość dzieci afroamerykańskich otrzymała niewielkie lub żadne wykształcenie, w październiku 1904 roku rozpoczęła się szkoła literacko-przemysłowa Daytona dla szkolenia czarnych dziewcząt, z sześcioma uczniami (pięcioma dziewczynkami i własnym synem). Nie było sprzętu—skrzynie służyły za biurka, węgiel zajął miejsce ołówków, a atrament pochodził z rozdrobnionych jagód.,
na początku Bethune robiła wszystko sama—uczyła, wykonywała obowiązki administracyjne, zajmowała się pieniędzmi i utrzymywała szkołę w czystości. Przeszukiwała także wysypiska śmieci w poszukiwaniu przedmiotów, które szkoła mogła odnowić i wykorzystać, takich jak meble i kawałki drewna. Później udało jej się pozyskać personel, z którego wielu lojalnie pracowało dla niej przez wiele lat. Aby pomóc opłacić rozbudowę szkoły, Bethune i jej uczniowie upiekli ciasta i zrobili lody, aby sprzedać pobliskim robotnikom budowlanym. Oprócz regularnych zajęć Bethune organizowała zajęcia dla dzieci pracowników terpentyny., W ten sposób zaspokoiła swoje pragnienie służby jako misjonarka.
gdy szkoła w Daytonie się rozrastała, potrzebowała więcej pieniędzy, aby skutecznie działać. Bethune zaczęła szukać datków z każdego miejsca, gdzie mogła. W 1912 zainteresowała Jamesa M. Gamble ' a z Procter and Gamble Company Z Cincinnati w stanie Ohio, który przyczynił się do powstania szkoły i pełnił funkcję przewodniczącego jej rady powierniczej aż do śmierci. W 1923 roku Bethune ' s school for girls połączyła się z Cookman Institute of Jacksonville na Florydzie, szkołą dla chłopców., Nowa szkoła stała się znana jako Bethune-Cookman Collegiate Institute, wkrótce przemianowana Bethune-Cookman College. Bethune pełnił funkcję prezesa kolegium aż do przejścia na emeryturę w 1942. Do końca życia pozostawał powiernikiem kolegium. Do 1955 kolegium miało Wydział (nauczyciele i pracownicy administracyjni) stu i nabór studentów ponad tysiąc.