Han grunnla Mouratoglou Tennis Academy i 1996 i nærheten Paris (senere flyttet til utkanten av Nice), og har trent mange opp-og-lovende spillere, inkludert Marcos Baghdatis (som han trent til finalen i 2006 Australian Open), Julia Vakulenko, Anastasia Pavlyuchenkova, Aravane Rezaï, Jérémy Chardy, Laura Robson, Yanina Wickmayer og Grigor Dimitrov.

Mouratoglou startet coaching ATP-spiller Marcos Baghdatis i 1999 da Mouratoglou invitert ham til hans Tennis Academy i oktober 1999, på en ukes basis., Baghdatis var, i henhold til Mouratoglou, «ikke en idrettsutøver i det hele tatt», men i løpet av de sju årene han ville bli en junior world Nr 1, win 2003 Australian Open gutter’ tittel, nå finalen i den samme turneringen i 2006 og nå verdens topp ti.

I juli 2007, begynte han coaching Anastasia Pavlyuchenkova. I løpet av to år, Pavlyuchenkova nådd verdens topp 30 og har siden gjort to Grand Slam-kvartfinalen og nådde en karriere-høy ranking of world Nr 13. De endte sin forening i August 2009, og Mouratoglou flyttet til coaching både Aravane Rezaï og Yanina Wickmayer., Rezaï hatt en vellykket 2010-sesongen, og inn i verdens topp 20 og vinne Premier event i Madrid mens Wickmayer nådd en karriere-høy ranking of world Nr 12 i April 2010. Mouratoglou sluttet å fungere med både Rezaï og Wickmayer i August 2010 og April 2012 hhv.

I desember 2010, Mouratoglou startet coaching Laura Robson, som var world Nr 217 på den tiden, og fortsatt sliter med å bryte seg inn i senior tour., De jobbet sammen i seks måneder før de går kort tid før Wimbledon i 2011, da Robson var fortsatt sliter med å gjøre noen fremgang på WTA Tour, etter å ha glidd videre til world Nr 257. I løpet av samme periode, Mouratoglou også trent Jérémy Chardy i hans academy.

I Mars 2012, Mouratoglou startet coaching Grigor Dimitrov, og sett om å føre ham tilbake til verdens topp 100, etter å ha falt til Nr 102 av den tiden han startet. Denne foreningen ble avsluttet i September det året, og Mouratoglou flyttet til sin nåværende jobb, utelukkende coaching Serena Williams.,

Etter den tid Mouratoglou startet coaching Williams, hun nettopp hadde lidd hennes første åpning nederlag i de viktigste trekningen av en Grand Slam-turneringen, tapte i den første runden av 2012 French Open. Siden da, Mouratoglou har guidet Williams til hennes femte, sjette og sjuende Wimbledon-titler, Ol-gull, hennes fjerde, femte, og sjette US Open-titler, hennes andre og tredje French Open-titler, tre år på rad-end vm-titler, er hennes sjette og syvende Australian Open-tittelen og løftet henne tilbake til verden Nr 1 i WTA-rankingen.,

I 2018, Stefanos Tsitsipas i gang opplæring i sitt tennis akademier, så vel som å være trent av Patrick Mouratoglou og hans far Apostolos Tsitsipas.