Ha fondato il Mouratoglou Tennis Academy, nel 1996, nei pressi di Parigi (poi trasferito alla periferia di Nizza), e ha allenato molti up-and-coming giocatori, tra Marcos Baghdatis (che ha allenato per la finale del 2006 Australian Open), Julia Vakulenko, Anastasia Pavlyuchenkova, Aravane Rezaï, Jeremy Chardy, Laura Robson, Yanina Wickmayer e Grigor Dimitrov.

Mouratoglou ha iniziato ad allenare il giocatore ATP Marcos Baghdatis nel 1999, quando Mouratoglou lo ha invitato alla sua Accademia di tennis nell’ottobre 1999, su base settimanale., Baghdatis, secondo Mouratoglou, “non era affatto un atleta”, tuttavia entro sette anni sarebbe diventato un numero 1 del mondo junior, avrebbe vinto il titolo maschile degli Australian Open 2003, raggiunto la finale dello stesso torneo nel 2006 e raggiunto la top ten del mondo.

Nel luglio 2007, ha iniziato ad allenare Anastasia Pavlyuchenkova. Nel giro di due anni, Pavlyuchenkova ha raggiunto la top 30 del mondo e da allora ha fatto due quarti di finale del Grande Slam e ha raggiunto un career-high ranking del mondo No. 13. Hanno concluso la loro associazione nell’agosto 2009, e Mouratoglou è passato ad allenare sia Aravane Rezaï che Yanina Wickmayer., Rezaï ha goduto di una stagione di successo 2010, entrando nella top 20 del mondo e vincendo l’evento Premier a Madrid, mentre Wickmayer ha raggiunto un career-high ranking di world No. 12 nel mese di aprile 2010. Mouratoglou ha smesso di lavorare con Rezaï e Wickmayer rispettivamente nell’agosto 2010 e nell’aprile 2012.

Nel dicembre 2010, Mouratoglou ha iniziato ad allenare Laura Robson, che era il numero 217 del mondo all’epoca e ancora lottando per entrare nel senior tour., Hanno lavorato insieme per sei mesi prima di separarsi poco prima di Wimbledon nel 2011, quando Robson stava ancora lottando per fare progressi nel WTA Tour, dopo essere scivolato ulteriormente al numero 257 del mondo. Durante questo stesso periodo, Mouratoglou allenò anche Jérémy Chardy all’interno della sua accademia.

Nel marzo 2012, Mouratoglou ha iniziato ad allenare Grigor Dimitrov e ha iniziato a guidarlo di nuovo nella top 100 del mondo, dopo essere sceso al numero 102 quando ha iniziato. Questa associazione si è conclusa nel settembre dello stesso anno e Mouratoglou è passato al suo attuale lavoro, allenando esclusivamente Serena Williams.,

Quando Mouratoglou ha iniziato ad allenare la Williams, aveva appena subito la sua prima sconfitta nel main draw di un torneo del Grande Slam, perdendo al primo turno dell’Open di Francia 2012. Da allora, Mouratoglou ha guidato Williams al suo quinto, sesto e settimo titolo di Wimbledon, la medaglia d’oro olimpica, il suo quarto, quinto e sesto titolo US Open, il suo secondo e terzo titolo Open di Francia, tre titoli consecutivi di fine anno, il suo sesto e settimo titolo Australian Open e sollevato la schiena al mondo No. 1 nella classifica WTA.,

Nel 2018, Stefanos Tsitsipas ha iniziato ad allenarsi nelle sue accademie di tennis, oltre ad essere allenato da Patrick Mouratoglou e suo padre Apostolos Tsitsipas.