1996-ban alapította meg a Mouratoglou-I Teniszakadémiát Párizs közelében (később Nizza külvárosába költözött), és számos feltörekvő játékos edzője volt, köztük Marcos Baghdatis (akit a 2006-os Australian Open döntőjébe vezetett), Julia Vakulenko, Anastasia Pavlyuchenkova, Aravane Rezaï, Jérémy Chardy, Laura Robson, Yanina Wickmayer és Grigor Dimitrov.
Mouratoglou 1999-ben kezdte meg az ATP-játékos, Marcos Baghdatis edzését, amikor Mouratoglou 1999 októberében, egyhetes jelleggel meghívta Teniszakadémiájára., Baghdatis Mouratoglou szerint “egyáltalán nem sportoló” volt, de hét éven belül az 1. junior világbajnok lett, megnyerte a 2003-as Australian Open boys címet, 2006-ban elérte ugyanazon verseny döntőjét, és elérte a világ első tízét.
2007 júliusában kezdte edzősködni Anastasia Pavlyuchenkova. Pavljucsenkova két éven belül elérte a világ legjobb 30-asait, azóta két Grand Slam-negyeddöntőt is elért, és karrierje csúcsán, a 13.helyen végzett. 2009 augusztusában fejezték be az egyesületüket, Mouratoglou pedig Aravane Rezaï és Yanina Wickmayer edzői pályára lépett., Rezaï élvezte a sikeres 2010-es szezon, belépő a világ top 20 és megnyerte a Premier esemény Madridban, míg Wickmayer elérte a karrier magas rangú világ No.12 áprilisban 2010. Mouratoglou 2010 augusztusában, illetve 2012 áprilisában abbahagyta a munkát Rezaï és Wickmayer mellett.
2010 decemberében Mouratoglou elkezdte edzeni Laura Robsont, aki akkoriban a 217-es világcsúcstartó volt, és még mindig küzd azért, hogy betörjön a senior Tourra., Hat hónapig dolgoztak együtt, mielőtt röviddel Wimbledon előtt 2011-ben elváltak, amikor Robson még mindig küzdött, hogy bármilyen előrelépést érjen el a WTA Touron, miután tovább csúszott a 257-es világszámra. Ugyanebben az időszakban Mouratoglou akadémiáján Jérémy Chardy edzője is volt.
2012 márciusában Mouratoglou elkezdte edzeni Grigor Dimitrovot, és nekilátott, hogy visszakerüljön a világ legjobb 100-as mezőnyébe, miután 102-re esett, mire elkezdte. Ez a szövetség még abban az évben szeptemberben ért véget, és Mouratoglou továbbment jelenlegi állásába, kizárólag Serena Williams edzőjeként.,
mire Mouratoglou elkezdte a Williams edzését, éppen a Grand Slam-torna főtábláján szenvedett első fordulós vereségét, a 2012-es French Open első fordulójában. Mouratoglou azóta ötödik, hatodik és hetedik wimbledoni címére, Olimpiai aranyérmére, negyedik, ötödik és hatodik US Open címére, második és harmadik francia nyílt címére, három egymást követő év végi bajnoki címére, hatodik és hetedik Australian Open-címére vezette Williamst, és a WTA-rangsorban az 1.helyre emelte vissza.,
2018-ban Stefanos Tsitsipas teniszakadémiáján kezdett el edzeni, valamint Patrick Mouratoglou és apja, Apostolos Tsitsipas edzője volt.